Китайские физики сгенерировали ультрафиолетовый суперконтинуум, облучая газообразный азот мощными инфракрасными импульсами. Для описания происходящих при этом процессов, им пришлось отказаться от традиционного полуклассического приближения. Ученые также продемонстрировали применимость ультрафиолета со сверхшироким спектром для абсорбционной спектроскопии. Исследование опубликовано в Nature Communications.

Изобретение лазеров стало ярчайшим примером того, как квантовая революция из научной переросла в научно-техническую. Особые свойства лазерному свету придает неотличимость фотонов в луче света, а потому синхронность их воздействия на вещество. Такое свойство лазерного луча называют когерентностью.

В первых лазерах длины когерентности, то есть расстояния, на которых луч еще оставался когерентным, были сопоставимы с размерами рабочего тела (десятки сантиметров). Спектр такого света состоял из одной или нескольких узких, почти монохроматических компонент. Со временем физики поняли, что, чем короче лазерный импульс, тем сильнее его пиковая интенсивность. С этого момента стала активно развиваться физика лазеров со сверхкороткими импульсами. Это позволило достичь рекордной интенсивности, равной 10²³ ватт на квадратный сантиметр.

Математика говорит, что чем короче импульс, тем шире его спектр. Действительно, спектры фемто- и аттосекундных лазеров могут быть довольно широкими. Однако при создании таких импульсов физики собирают воедино различные лазерные моды с нужным фазовым отношением. Другими словами, такие импульсы нельзя назвать полностью когерентными, из-за чего взаимодействие мощного излучения с веществом обычно описывают в рамках полуклассического подхода.

Попытка сохранить когерентность для импульсов со сверхшироким спектром привела к идее суперконтинуума. Такой свет может когерентно задействовать сразу несколько параллельных процессов в системах с богатой энергетической структурой, например, в атомах, что может быть полезно для спектрального сжатия или усиления. Физики научились создавать суперконтинуум в ближнем инфракрасном и видимом диапазонах с помощью нелинейных оптических волокон, но расширение спектра в ультрафиолетовой области все еще остается сложной задачей, хотя оно принесло бы пользу в исследовании ионизационных процессов.

Решить эту задачу удалось группе китайских физиков под руководством Цзиньпина Яо (Jinping Yao) из Шанхайского института оптики и точной механики и Цзэнсю Чжао (Zengxiu Zhao) из Оборонного научно-технического университета Народно-освободительной армии Китая. Для этого они облучали газ, состоящий из молекул азота при давлении 38 миллибар, лазерными импульсами с длиной волны 1580 нанометров, длительностью 60 фемтосекунд и интенсивностями порядка нескольких единиц 10¹⁴ ватт на квадратный сантиметр. Начиная с некоторой пороговой интенсивности газ переизлучал ультрафиолетовый суперконтинуум, чей спектр непрерывно простирался от 300 до 400 нанометров, включая несколько пиков на отдельных длинах волн.

Интересен оказался механизм генерации. Попадая на молекулы газа электрическое поле импульса вызывает их туннельную ионизацию, происходящую на аттосекундном масштабе. Основное электронное состояние молекулярных ионов азота X²Σ_g⁺ соседствует с возбужденным B²Σ_u⁺. Каждое из них при этом обогащено колебательной структурой (в рассматриваемых процессах роль играли подуровни с колебательным квантовыми числами от 0 до 4). Сразу после ионизации переходы между этими состояниями практически не задействованы полем. Вместо этого импульс вызывает их динамический штарковский сдвиг, который растет по мере роста его фронта.

В какой-то момент смещение отдельных комбинаций колебательных подуровней верхнего и нижнего электронных уровней входит в пятифотонный резонанс с полем. Это вызывает переход молекулярных дипольных моментов в когерентное состояние и сопровождается излучением ультрафиолетового света на частоте резонанса. По мере спада импульса эффект Штарка спадает и уровни сближаются, а излучение отстраивается от пятифотонного резонанса в область больших длин волн, оставаясь при этом когерентным. После спада импульса ионы высвечивают остаток энергии на длинах волн, соответствующих электронно-колебательным переходам в отсутствии внешнего поля. Эти остатки проявляют себя в виде узких пиков. Полностью этот процесс иллюстрирует видео ниже.

Физики построили подробную теоретическую модель, которая оказалась в хорошем согласии с экспериментом. Для ее создания было недостаточно полуклассического подхода, поэтому потребовалось учитывать квантовый характер излучения. Авторы также подробно изучили, как на спектр суперконтинуума влияют параметры накачки. В частности, рост ее интенсивности увеличивал амплитуду штарковского смещения, задействуя больше комбинаций уровней, а потому расширяя финальный спектр. Рост же длины волны накачивающего лазера увеличивал и длины волн границ суперконтинуума.

И хотя эффективность преобразования накачки в суперконтинуум не превысила в эксперименте миллионных долей, а максимальная энергия сигнала составила наноджоули, ученые показали, что высокая степень его когерентности позволяет эффективно фокусировать такой свет в пятно, размером менее 10 микрометров. Это, в свою очередь, позволило достичь интенсивности в 10¹⁰ ватт на квадратный сантиметр, что достаточно, чтобы исследовать нелинейные эффекты. Чтобы показать полезность ультрафиолетового суперконтинуума, физики продемонстрировали мгновенную абсорбционную спектроскопию ионов диоксида углерода, увидев особенности их электронной структуры.

Физики активно продолжают инструментальное наступление на ультрафиолетовый диапазон, в котором реализованы не все достижения, типичные для видимого и инфракрасного диапазонов. Недавно мы рассказывали, как ученые изготовили металинзу, которая одновременно генерирует и фокусирует когерентное излучение в области вакуумного ультрафиолета.

Марат Хамадеев